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    放射性活度计灵敏度测量曲线及应用
    日期:2011-12-9 15:44:00
     第41卷第4期原子能科学技术Vol . 41 ,No. 4
     2007年7月Atomic Energy Science and Technology J uly 2007
    放射性活度计灵敏度曲线测量及应用
    姚顺和1 ,汪建清1 ,李景修2 ,郭晓清1 ,姚艳玲1
    (1. 中国原子能科学研究院计量测试部,北京 102413 ;
    2. 北京市通想高技术开发公司,北京 100085)
    摘要:利用已有标准样品的活度值和放射性活度计测量得到的电流值,在不同能量段对核素分段构造函
    数,拟合出灵敏度曲线。然后利用灵敏度曲线函数计算出待测核素的电流活度比,从而很好地解决了
    HD2175 型放射性活度计的刻度问题。
    关键词: HD2175 型放射性活度计;电流活度比;灵敏度曲线
    中图分类号: TL816    文献标识码:A    文章编号:100026931 (2007) 0420480204
    Sensitivity Curve Measurement and Appl ication
    of Radioactivity Meter
    YAO Shun2he1 , WAN GJ ian2qing1 , L I J ing2xiu2 , GUO Xiao2qing1 , YAO Yan2ling1
    (1. China I nsti tute of A tomic Energ y , P. O. B ox 275220 , Bei j ing 102413 , China;
    2. Bei j ing Tong x iang Hi gh2Tech Development Co. L TD. , Bei j ing 100085 , China)
    Abstract : The paper describes the sensitivity curve measurement s and applications for
    radioactivity meter . The energy2dependent sensitivity curve is established with t he ac2
    tivity of standard sources and t heir corresponding current by const ructing f unctions sub2
    section. Thus t he current2activity ratio is acquired f rom t he sensitivity curve and t he cal2
    ibration of radioactivity meter is solved satisfactorily.
    Key words : HD2175 radioactivity meter ; current2activity ratio ; sensitivity curve
    收稿日期:2006203209 ;修回日期:2006206230
    作者简介:姚顺和(1981 —) ,男,甘肃庆阳人,粒子物理与核物理专业
      以4πγ 高气压电离室为探测器的放射性
    活度计因具有使用方便、重复性高、长期稳定性
    好及量程范围宽等特点而被广泛采用,尤其是
    在同位素生产和医疗卫生部门得到了广泛应
    用。活度计的校准很繁杂,若活度计产品性能
    有很好的一致性,能刻度出1 条可供所有产品
    使用的效率曲线,则可简化工作量。
    有关活度计的校准,已做过很多研究[123 ] 。
    Arata Suzuki 等[1 ] 对电离室灵敏度曲线做过仔
    细研究,通过对几种标准源能量或进行平均或
    采取扣除等方法得到单能射线的灵敏度值,并
    给出了灵敏度曲线。本工作研究通过分段构造
    函数方法来拟合灵敏度曲线,并利用灵敏度函
    数计算核素的电流活度比,以期解决活度计的
    校准。
    本工作是应北京市通想高技术开发公司的
    委托对其产品HD2175 型放射性活度计进行校
    准工作的一部分。HD2175 型放射性活度计的
    微电流测量系统采用电流型放大器,其稳定性
    优良。该活度计采用铝作阱壁材料,因铝材密
    度低、低能γ射线质量吸收系数小,因而可通过
    增大井壁厚度来提高加工精度,使得产品性能
    的一致性和低能特性得到改善。
    1  基本原理[2 ]
    1. 1  活度与电流的关系
    放射性活度计是通过探测核素由激发态退
    激到基态的过程中所发射的γ射线、X 射线在
    电离室中产生的电离电流来确定待测样品的活
    度。其中,一部分γ射线与电离室壁作用产生
    高能电子,某些高能电子损失一些能量后进入
    灵敏区;此外,还有一部分γ射线直接进入电离
    室灵敏区与工作气体发生相互作用而产生高能
    电子。这两部分高能电子又使灵敏区中的气体
    电离而形成大量离子对,在外加电场的作用下,
    离子对向两极漂移形成电离电流。设核素X
    的活度为A X ;衰变放出m 种γ射线,其能量分
    别为Ej ( j = 1 ,2 , ⋯, m) ;相应能量下γ射线发
    射几率为Y j ;Ω为电离室对放射源所张的立体
    角;ε( Ej ) 是能量为Ej 的γ射线被电离室探测
    到的部分占照射到电离室上的平均份额;被探
    测到的γ射线,其能量一部分用于在灵敏体积
    中产生了离子对,另一部分则损失到电离室壁
    上,ξ( Ej ) 是产生离子对的能量占被探测到的γ
    射线总能量的平均份额。活度为A X 的核素X
    在活度计中输出电流I X 由下式决定:
    I X =
    2e
    ε0 Σ
    m
    j =1
    A X Y j
    Ω

    ε( Ej )ξ( Ej ) Ej (1)
    式中:ε0 为在电离室气体中产生每个离子对所
    需的平均能量; e 为1 个电子的电荷;ε( Ej ) 可
    通过γ射线吸收规律计算,但ξ( Ej ) 是一很难
    计算的函数。
    1. 2  灵敏度
    对于某放射性核素X ,如果衰变产生1 个
    能量为Ej 的单能γ 光子, 则定义每3. 7 ×
    1010 Bq的核素X 在活度计中产生的电离电流
    与3. 7 ×1010 Bq的60 Co 源在同一活度计中产生
    的电离电流之比为活度计对核素X 的灵敏度,
    用S ( Ej ) 表示。由式(1) 可得:
    S ( Ej ) =
    ε( Ej )ξ( Ej ) Ej
    ε( E1 ) Y1ξ( E1 ) E1 +ε( E2 ) Y2ξ( E2 ) E2
    (2)
    式中:分母部分为活度计对60 Co 源能量分别为
    1 173. 2 和1 332. 5 keV 的γ射线的探测效率,
    对特定的活度计为一常数。灵敏度S ( Ej ) 为活
    度计对能量为Ej 、Pγ = 100 %的单能γ射线的
    探测效率与60 Co 的探测效率之比。
    1. 3  电流活度比
    任何待测核素X 的电流活度比定义为:
    FX =
    I X
    A X
    (3)
      通常,活度计测量出的是电流,只有知道了
    电流活度比FX ,才能把测量到的电流转换成活
    度。利用式(1) 、(2) 可得到:
    FX = F60Co Σ
    m
    j = 1
    S ( Ej ) Y j (4)
    式中, F60Co 为60 Co 源电流活度比。
    只要测定出活度计的灵敏度曲线
    S ( Ej ) , 利用式( 4 ) 即可计算出任何已知衰
    变信息的核素的电流活度比FX , 从而计算
    出核素的活度。
    2  标准源
    2. 1  标准放射源
    所用标准源大部分为中国原子能科学研究
    院同位素研究所提供的放射性溶液。经该所的
    HPGeγ谱仪标准装置进行核纯分析,确保放
    射性溶液满足GB/ T 10256 —1997 关于光子辐
    射核素的杂质含量≤0. 1 %的要求;利用4πβ2γ
    符合测量标准装置、4πX( PPC)2γ符合测量标
    准装置等准确测定其比活度;然后采用BIPM
    推荐的玻璃安瓿瓶(外径(16. 5 ±0. 3) mm ,壁
    厚(0. 6 ±0. 1) mm) 进行封装,溶液的取样量控
    制在(3. 6 ±0. 2) g 范围内。
    此外,还利用了1997 年国防科工委放射性
    计量一级站组织全国比对的134 Cs 标准溶液、日
    本原子能研究所(JARI) 的标准溶液和英国放
    化中心的用于装置稳定性、重复性监测的226 Ra
    密封标准源。
    2. 2  校准结果
    表1 列出2003 年至2004 年对北京通想高
    技术开发公司的HD2175 型活度计的校准结
    果。其中, FX0是经过实验测量并根据式(3) 计
    算而得到的电流活度比。
    第4期  姚顺和等:放射性活度计灵敏度曲线测量及应用481
    表1  HD2175 型活度计( No. 1) 电流活度比
    Table 1  Current2activity ratio of HD2175 radioactivity meter( No. 1)
    核素校准日期活度标准值A X/ kBq 输出电流I X/ pA 电流活度比FX0/ (pA ·MBq - 1)
    22Na 1) 2003207204 378. 4 6. 065 16. 027
    54Mn 1) 2003207204 402. 0 2. 577 6. 392
    133Ba 1) 2003207204 445. 7 4. 502 10. 101
    241Am 1) 2003207204 787. 0 1. 502 1. 909
    137Cs 1) 2003207204 464. 2 2. 318 4. 994
    60Co 1) 2003207204 805. 5 13. 811 17. 146
    88 Y 1) 2004203204 470. 7 8. 266 17. 563
    134Cs 2) 2003207204 471. 7 5. 918 12. 547
    152 Eu 3) 2003207204 1 448. 5 18. 522 12. 787
    125 I 4) 2004204207 1 160. 8 4. 871 4. 196
    137Cs 5) 2004204219 3 850. 7 18. 593 4. 829
    60Co 5) 2004204219 1 910. 3 32. 756 17. 147
    88 Y 5) 2004204219 1 139. 2 19. 649 17. 248
    57Co 5) 2004204219 2 009. 9 5. 613 2. 792
    139Ce 5) 2004204219 1 177. 9 7. 554 6. 413
      注:1) 该源为中国原子能科学研究院同位素所提供的安瓿瓶溶液
    2) 该源为英国放化中心标准源
    3) 该源为1997 年国防科工委放射性计量一级站组织全国比对安瓿瓶溶液
    4) 该源为外单位活度计送检带来的标准源
    5) 该源为日本原子能研究所的安瓿瓶标准溶液,量值为我站γ核素活度标准装置测量结果
    3  灵敏度曲线
    3. 1  曲线处理方法
    首先利用现有标准样品的活度量值和电离
    电流的测量结果计算出电流活度比的实验值
    FX0 ;然后利用单能核素(如54 Mn 等) 和60 Co 平
    均能量下灵敏度曲线的形状分段构造出函数
    式;再利用计算机调整函数中的参数使各函数
    段连续;最后用此函数计算每个标准源的电流
    活度比FX ,并与FX0 进行比较。若某核素电流
    活度比FX 与实验值FX0相差较大,则分析该核
    素能量与强度对电流活度比FX 的贡献, 估计
    不理想函数段,从而调整该段的参数,重复上述
    过程,直到计算出的FX 与FX0之间的偏差最小
    为止。由于所用的核素基本上都是发射多个能
    量γ射线和X 射线的核素, FX 是能量的多元
    函数,因此,分段构造出的函数不一定是惟一
    的,有一定的任意性。只有测量大量的各个能
    量段上的核素,经过反复拟合才可得到接近实
    际的曲线。
    3. 2  灵敏度曲线和电流活度比计算值
    图1 是利用12 个标准核素测量值拟合出
    的灵敏度曲线S ( E) 。定义60 Co 的灵敏度恒为
    100 %。
    图1  灵敏度S ( E) 随能量E 变化曲线
    Fig. 1  Energy2dependent sensitivity curve S ( E)
    当γ射线的能量低于200 keV 后,灵敏度
    随着能量的降低迅速升高,这是由低能γ射线
    和X 射线在灵敏区气体里的吸收截面快速增
    大而引起。当γ射线的能量为约44 keV 时,吸
    收截面增强和电离室井壁对γ射线的吸收作用
    两种效应几乎相等,随着能量继续降低,井壁的
    吸收作用迅速增大,使灵敏度快速降至零。
    表2 列出了利用灵敏度函数S ( E) 计算的
    电流活度比FX 和采用标准源测量得到的电流
    活度比实验值FX0 以及两者之间的相对偏差。
    482 原子能科学技术  第41卷
    表2  电流活度比实验值与灵敏度曲线计算值的比较
    Table 2  Comparison of current2activity ratios for measured and calculated values from sensitivity curve
    核素标准源活度A X/ kBq 电离电流I X/ pA
    电流活度比/ (pA ·MBq - 1)
    实验值FX0 计算值FX 相对偏差/ %
    125 I 1 160. 8 4. 870 9 4. 196 4. 076 2. 8
    241Am 787. 0 1. 502 1 1. 909 1. 857 2. 7
    57Co 2 009. 9 5. 612 4 2. 792 2. 836 1. 5
    133Ba 445. 7 4. 502 0 10. 101 9. 903 2. 0
    139Ce 1 177. 9 7. 554 1 6. 413 6. 413 0
    137Cs 3 850. 7 18. 593 1 4. 829 4. 917 1. 8
    134Cs 471. 7 5. 919 3 12. 547 12. 428 0. 9
    54Mn 402. 0 2. 569 7 6. 392 6. 402 0. 1
    152 Eu 1 448. 5 18. 521 7 12. 787 12. 854 0. 5
    22Na 378. 4 6. 064 6 16. 027 16. 507 - 2. 9
    60Co 1 910. 3 32. 755 7 17. 147 17. 132 0. 1
    88 Y 1 139. 2 19. 648 8 17. 248 17. 463 - 1. 2
    4  结论
    本工作测量了12 个核素的标准溶液,利用
    标准核素测量值拟合出了HD2175 型活度计的
    灵敏度曲线,利用灵敏度函数计算出了电流活
    度比。计算中用到的核素的γ射线和X 射线
    能量以及γ射线发射几率取自2000 年劳伦兹2
    伯克利国立实验室网站给出的资料,在计算中,
    12 个标准核素的能量忽略了强度低于0. 1 %部
    分。这些核素的能量分布在2 000 keV 之内各
    个函数段上。图1 中只标出了强度较高的点。
    在灵敏度曲线拟合过程中发现,函数中参数的
    变化对电流活度比的变化敏感。电流活度比的
    实验值与利用曲线计算得到的结果之间的相对
    偏差在2. 9 %以内,这表明,本工作给出的灵敏
    度曲线已非常接近实际曲线。
    从测量结果可以得到以下结论:
    1) 实验测得的HD2175 放射性活度计的
    灵敏度曲线形状与Arata Suzuki 等给出的灵
    敏度曲线非常相似,这说明, HD2175 活度计使
    用的电离室与Arata Suzuki 等使用的电离室
    性能相似。
    2) 从灵敏度曲线可以看出, HD2175 活度
    计电离室低能探测限约为13 keV。在44 keV
    附近存在峰值, 峰值的灵敏度为0. 307 ; 在
    175 keV 附近出现谷值, 谷值的灵敏度为
    0. 157 2 。随着能量增加,灵敏度曲线呈弓形上
    升,约在60 Co 两个能量的平均值(1 252. 9 keV)
    处灵敏度达到0. 5 ,2 000 keV 时灵敏度达到
    0. 681 6 。
    3) 灵敏度曲线的测定为计算各种γ放射
    性核素的电流活度比打下了基础,为各种γ放
    射性核素的直接活度测量开辟了新途径。
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